Biofuel课题组在Global Change Biology Bioenergy 发表酸改性Pt/Al-MCM-41催化材料论文
2021年1月,Biofuel课题组在Global Change Biology Bioenergy(影响因子: 5.193)上发表了“酸改性Pt/Al-MCM-41催化剂用于小桐子油的一步加氢制备航空煤油研究:Acid-etched Pt/Al-MCM-41 catalysts for fuel production by one-step hydrotreatment of Jatropha oil”(https://doi.org/10.1111/gcbb.12780)。该论文以云南师范大学能源与环境科学学院为第一通讯单位,张文杰硕士研究生为第一作者,陈玉保副教授为通讯作者。
张文杰 硕士研究生
陈玉保 副教授/博导
一种性能优异的固体酸催化材料会在一步加氢制备航空煤油的过程中起到决定性作用,从而影响原材料的转化率以及航空煤油组分的选择性等。其中传统纯硅MCM-41分子筛具有相对来说比较大的比表面积和均匀分布的孔道阵列,从而可以为加氢脱氧反应提供足够的空间,但由于纯硅MCM-41分子筛不具备足够多的酸性位点,这导致其催化活性不足。而Al-MCM-41恰恰弥补了纯硅MCM-41的酸性位点不足的缺点,通过控制分子筛的硅铝比可有效控制产物的分布和异构性。
该论文基于Al-MCM-41,创新性的利用硫酸、柠檬酸、盐酸,分别对原分子筛进行酸刻蚀处理,通过调整酸刻蚀液的浓度把控脱铝量,从而控制不同的硅铝比,负载贵金属后达到有效控制产物的分布和异构性的效果。XRD、XRF、CO-TPD和TEM表征后发现一定浓度的酸刻蚀处理,不会造成催化剂骨架崩塌,活性金属Pt有效的负载在改性分子筛上,并且Pt颗粒以较小颗粒(1-25 nm)分散在催化剂表面。氮气吸附脱附表征发现,通过硫酸、柠檬酸和盐酸处理均使Al-MCM-41的比表面积略有降低,但孔容有所增加,在这三种酸中,经柠檬酸处理后的分子筛孔容增加最大,因为柠檬酸刻蚀最为持久。最后,Py-IR表征发现,经过盐酸和柠檬酸改性的催化剂,强、弱L酸和强、弱B酸都得到了提升,催化剂酸性的增强和酸量的增加都会不同程度的对催化性能产生影响。由于柠檬酸改性的催化剂具有较多的Pt活性位点和较高的酸度,所以该催化剂具有最高的烷烃选择性和转化率。但同时,我们也发现经酸改性的Pt/MCM-41催化剂对长链烷烃(C17-C18)有较高的选择性,但对同分异构体烷烃和短链烷烃(C8-C16)的选择性较低,后续的研究还可以通过其他途径进一步改进催化剂性能,以提高裂解和异构化能力。
Biofuel课题组长期致力于生物燃油转换、新型光热耦合催化技术及其新型催化材料构建、环境友好工艺设计等研究。欢迎有意向深入该领域的同学报考课题组的硕士和博士研究生,也欢迎对本论文感兴趣的专家、老师、同学积极讨论和下载阅读该论文。